中子薄膜器件与光学系统的研究进展

中子薄膜器件与光学系统的研究进展 Development of film elements and optics for neutron corresp first-author E-mail： zhangzhongcc@tongji.edu.cn E-mail： zhangzhongcc@tongji.edu.cn 张 众（1977-），男，博士，教授，博士生导师， 2000年于长春光学精密机械学院（现长春理工大学）获得学士学位，2003年于中国科学院长春光学精密机械与物理研究所获得硕士学位，2006年于同济大学获得博士学位，主要从事软X射线、X射线和中子薄膜光学与系统等方面的研究。E-mail：zhangzhongcc@tongji.edu.cn http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=37127238&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=37127243&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=37127240&type= 22.01332855 32.00400543 张 众 （1977-），男，博士，教授，博士生导师， 2000年于长春光学精密机械学院（现长春理工大学）获得学士学位，2003年于中国科学院长春光学精密机械与物理研究所获得硕士学位，2006年于同济大学获得博士学位，主要从事软X射线、X射线和中子薄膜光学与系统等方面的研究。E-mail： zhangzhongcc@tongji.edu.cn zhangzhongcc@tongji.edu.cn 同济大学 物理科学与工程学院 精密光学工程技术研究所，先进微结构材料教育部重点实验室，上海市数字光学前沿科学研究基地，上海市全光谱高性能光学薄膜器件与应用专业技术服务平台，上海 200092 同济大学 物理科学与工程学院 精密光学工程技术研究所，先进微结构材料教育部重点实验室，上海市数字光学前沿科学研究基地，上海市全光谱高性能光学薄膜器件与应用专业技术服务平台，上海 200092 Institute of Precision Optical Engineering， MOE Key Laboratory of Advanced Micro-Structured Materials， Shanghai Frontiers Science Center of Digital Optics， Shanghai Professional Technical Service Platform for Full-Spectrum and High-Performance Optical Thin Film Devices and Applications， School of Physics Science and Engineering， Tongji University， Shanghai 200092， China Institute of Precision Optical Engineering， MOE Key Laboratory of Advanced Micro-Structured Materials， Shanghai Frontiers Science Center of Digital Optics， Shanghai Professional Technical Service Platform for Full-Spectrum and High-Performance Optical Thin Film Devices and Applications， School of Physics Science and Engineering， Tongji University， Shanghai 200092， China 中子散射和衍射是现代科学检测技术的重要领域之一，中子谱仪是实现中子检测的核心装置。中子薄膜器件及其光学系统可以实现中子束传输、聚焦、准直、极化等状态的调制，是构成中子导管、准直器、弯管、极化器、翻转器等中子光学装置的核心器件，可以提升中子传输效率，简化中子光学仪器结构，是中子谱仪功能实现和性能提升的关键。同济大学精密光学工程技术研究所，面向我国各类中子源应用谱仪开发的需求，聚焦中子薄膜器件关键制作技术创新，解决了中子超镜和极化中子薄膜翻转元件的制作问题；以高端薄膜器件支撑了高性能中子光学系统的研制，成功研制出中子导管部件、基于超镜的多层嵌套式中子聚焦系统、高通量高空间分辨率的中子多通道KB聚焦系统，成功应用于国内大型和小型中子源的谱仪装置，支撑了我国小角散射、粉末衍射、自旋回波等中子谱仪的自主研发和升级改造。 Neutron scattering and diffraction spectrometers are powerful tools used in modern scientific measurements. Neutron film elements and optics have become the key parts of guiders， collimators， benders， polarizers， and flippers， because they can transport， focus， collimate， and polarize neutrons. Currently， owing to the increase in the number of neutron facilities in China， the demand for neutron film elements and optics has also been increasing. In this paper， the development and applications of supermirrors， flippers， guiders， and focusing optics are presented based on the supermirrors at the Institute of Precision Optical Engineering （IPOE） at Tongji University. 中子 超镜 聚焦 导管 翻转器 neutron supermirror focus guider flipper 1 引 言 1 中子具有电中性、高透力、同位素分辨、轻元素灵敏、磁矩等特性，是一种研究物质结构和微观世界运动规律的有效手段。中子散射技术已经广泛应用于纳米、超导、磁性、生物等有机和无机新材料的表界面、结构、相变和磁学等特性的科学研究中，其发展水平和应用程度已成为衡量一个国家科技综合实力的主要标志之一 ［ 1 1 ］ 。在中子散射实验中，被测样品处中子束的亮度决定了实验的效率和精度，因此提升中子束亮度成为当下中子散射技术发展的第一要务 ［ 2 2 ］ 。为了输出高亮度的中子束，美国、日本、欧洲多国、中国都建立了大型散裂中子源。但是，散裂中子源的产额仍然远远低于同步辐射。因此，提升中子谱仪对中子的利用率，尤其是小型中子源，成为中子散射技术发展的热点。在中子谱仪中，高性能中子薄膜器件及其构成的光学系统可以实现中子束的输运、聚焦、准直、极化和极化翻转等性能的调制 ［ 3 3 - 7 7 3-7 ］ ，简化谱仪结构、提升中子传输效率，是实现谱仪功能实现和性能提升的关键，因此得到了广泛关注。 自旋回波小角中子散射（SESANS）技术由于具有探测尺度范围宽、束流强度大、多重散射影响小等特点，得到世界上主流中子科学中心谱仪技术研究的高度关注，而国内目前尚没有中子自旋回波技术和装置 ［ 8 8 - 9 9 8-9 ］ 。对于小型加速器中子源，中子注量率过低更是限制其在中子散射实验中应用的最大难题。采用基于超镜的中子聚焦系统可以有效提升样品处的中子束流强度，使其可以为部分中子小角散射等实验提供更为便捷的中子源，从而减轻大型中子源的实验压力，支撑更多相关科学研究的开展。我国尽管已经建立起东莞散裂中子源（CSNS）、绵阳和北京两个大型反应堆中子源，但是受限于中子超镜制作技术水平，目前所有源上所建谱仪的导管全部依赖进口，面临着价格昂贵、维修困难、难以升级等问题，而且随时可能受到进口限制，对于我国中子散射技术及其相关基础科学的发展极为不力，急需实现自主研发。 同济大学精密光学工程技术研究所以高性能中子薄膜器件的关键制作技术为突破，解决了超多膜层数非周期Ni/Ti多层膜沉积技术，成功研制出 m =3， R c > 90%的Ni/Ti中子超镜，提出了微米量级FeSi合金薄膜软磁保性技术，研制出大尺寸非极化中子超镜和中子极化自旋薄膜翻转器件。本文首次尝试将多层膜结构应用于中子自旋翻转器。从参数设计、样品制备等方面对其磁性、均匀性等进行优化，制备了满足条件的磁性多层膜。并利用中子飞行时间反射谱仪搭建了自旋翻转效率的测试样机，获得了中子自旋翻转实验测试结果。在此基础上，面对大型和小型加速器中子源的谱仪需求，研制出基于超镜的中子直导管、多层嵌套式聚焦系统、多通道中子KB聚焦系统等中子光学仪器，并成功应用在中国散裂中子源多物理谱仪、粉末衍射谱仪和清华大学微型脉冲强子源（CPHS）小角散射谱仪上。 本文主要综述了同济大学精密光学工程技术研究所中子光学薄膜器件与光学系统的研究进展。首先对中子薄膜器件进行讨论，其中包括非极化中子超镜和极化中子自旋翻转器的研制。然后，介绍了中子光学系统的研究进展，其中包括基于超镜的中子直导管、多层嵌套式聚焦系统和多通道中子KB聚焦系统。最后，对中子薄膜器件和光学系统研制技术面临的挑战和未来发展进行了展望。 2 中子薄膜器件 1 2.1　中子超镜 2 中子具有波粒二相性，当低能中子入射到两种材料的界面时，由于材料折射率的不同，部分中子在界面处被反射。与X射线一样，这种低能反射效应同样遵循Fresnel反射定律。被多个界面反射的中子束相干叠加，构成了多层膜对中子的反射效应。可以采用光学薄膜理论来表征多层膜结构对中子的反射和透射效应，应用最为广泛的中子多层膜光学元件就是超镜。具有非周期结构的中子超镜最早由Mezei提出 ［ 10 10 - 11 11 10-11 ］ ，主要用于提升中子极化器的效率，后来被广泛用于中子导管、聚焦装置和极化器等中子光学系统。中子超镜由中子散射长度密度差异较大的两种材料交替堆叠而成，每一个双膜层为一个周期，而每一个周期的厚度均不同，可以将入射中子的有效反射临界角提高为Ni薄膜全反射临界角的 m 倍。从理论上，与Ni单层膜相比，基于超镜的中子导管的传输效率可以达到 m 2 倍，从而极大提升中子的传输效率。中子超镜具有大的通光效率，广泛应用于中子导管、弯管、准直器、极化器和聚焦系统等谱仪部件中 ［ 12 12 - 16 16 12-16 ］ 。 相比于X射线，薄膜材料对中子的吸收低1~2个数量级，光学常数的差异也小1个数量级，因此中子超镜往往需要超多的膜层数。 m 值越大，其反射率对膜层界面粗糙度越敏感，制备难度越大 ［ 17 17 ］ 。最早的中子超镜是采用电子束蒸发的方法实现制作的 ［ 18 18 - 19 19 18-19 ］ ，但是该方法于20世纪80年代被磁控溅射技术所取代 ［ 20 20 ］ 。为了提升Ni/Ti超镜的反射率，人们在Ni膜中掺杂C元素来抑制Ni膜的晶粒增长，有效提升了 m ≤2超镜的反射率 ［ 13 13 ， 21 21 - 22 22 21-22 ］ ，但是以上方法都没能对 m ≥2的超镜制作起决定性作用，中子超镜的应用被主要限制在导管，尤其是直导管的应用上。为了制作具有更大 m 值和更高反射率的中子超镜，国际上逐渐形成了两类主要技术手段：基于反应溅射的磁控溅射方法和离子束辅助抛光的离子束溅射方法。前者最早由Boni提出 ［ 23 23 ］ ，并被欧洲的Mirrotron公司和Swiss Neutronics公司采用，形成了目前世界上中子超镜及其相关产品的最大销售地。商业销售中的中子超镜 m 值可以达到8左右，最常用的 m =3超镜，临界反射率基本上在90%以上。后者主要是日本京都大学和J-PARC中子源合作开展的超镜制作技术，并应用于NiC/Ti超镜的制作，成为J-PARC中子源谱仪用导管和聚焦光学系统的主要镀膜工艺 ［ 24 24 - 26 26 24-26 ］ 。日本京都大学利用离子束溅射法并结合离子束抛光的方式，同时还结合共溅射的思路，制备了高质量、 m =7的NiC/Ti非极化中子超镜 ［ 27 27 - 28 28 27-28 ］ 。从中子超镜制作水平上看，后者较优，但是由于前者镀膜效率高、可以制作大尺寸元件，更适合于工业应用。 大 m 值、高反射率中子超镜的研制需要解决的关键问题是薄膜间界面扩散的改善以及薄膜内应力的降低。为了改善磁控溅射制备的Ni/Ti多层膜的界面，研究人员采用了改进的反应磁控溅射沉积方法。Ju等在钛层沉积过程中使用氢气和氩气混合溅射气体进行薄膜的制备 ［ 29 29 ］ 。Elsenhans等在镍层沉积过程中使用氮气和氩气混合溅射气体进行薄膜的制备 ［ 30 30 ］ 。研究表明，与纯氩气的溅射氛围下制备的薄膜相比，在镍层溅射过程中掺入氮气能够使Ni/Ti的界面变得更加平滑，减小界面宽度，从而提高Ni/Ti超镜中的中子反射率。Abharana等的研究证明在氩气与氮气的混合环境下沉积的样品在一定程度上破坏了Ni的晶体结构，减小了微晶尺寸，阻止Ti向Ni层中扩散，从而减少了Ti-on-Ni的界面扩散 ［ 31 31 ］ 。然而，相对于国外的大 m 值高反射率的超镜研制工艺，国内的研制水平仍存在一定差距，尚未有高反射率， m > 3的超镜研制成功的相关报导，因此，我们致力于自主研制出高反射率 m > 3的中子超镜。 基于以上研究背景，同济大学光学精密光学工程技术研究所构建了基于基板直线运动的磁控溅射镀膜设备（见 图1 图1 ），提出了Ar+N 2 的反应溅射镀膜工艺，优化了N 2 在溅射气体中的含量，Ni/Ti多层膜制备的本底真空优于9.9×10 - 5 Pa，薄膜沉积过程中基板平行于溅射靶进行直线式运动，沉积薄膜的厚度调控通过程序控制基板的运行速率实现，薄膜厚度均匀性调控通过设计优化溅射靶前掩模版实现。通过优化反应溅射气体比例，我们成功抑制了Ni/Ti薄膜界面处的扩散，减小了界面宽度，并降低了薄膜的内应力。 我们采用HM算法对薄膜结构进行优化设计，最终确定 m =3的Ni/Ti中子超镜结构为401层的非周期多层膜。超镜最终沉积在3种不同类型的基板上，分别是用于微观结构表征的单抛硅基底、用于应力测试的直径为30 mm的圆形石英基板和用于中子反射率测量的高硼玻璃基板。HRTEM测试结果（ 图2 图2 ）显示，薄膜的界面清晰，扩散得到了明显的抑制。通过检测石英基板镀制超镜前后的面形Power值，计算可得 m =3的超镜内应力为47.16 MPa。 最后，我们成功研制出500 mm×100 mm尺寸的Ni/Ti中子超镜。超镜的反射率在中国工程物理研究院核物理与化学研究所的反射中子谱仪上实现测试，测试结果表明，超镜 m =3.1，临界反射率接近90%（ 图3 图3 ）。 2.2　中子薄膜极化自旋翻转器 2 中子具有磁矩，且只有1/2自旋，在磁场中可以被极化为两种自旋态。利用附加磁场，基于中子的拉莫尔旋进效应，可以改变中子的自旋方向，构成极化中子光学系统中重要的辅助光学元件——自旋翻转器。中子自旋翻转器作为中子极化系统中一个重要的中子光学组件，其翻转效率直接影响中子散射实验的精确度。对于翻转效率不高的中子自旋翻转器，后期的实验误差修正也相当的麻烦。随着极化中子散射谱仪的研究逐渐增多，中子翻转器的应用越来越广泛 ［ 33 33 ］ 。Dabbs提出了一种基于绝热的翻转器模型。电流通过非磁性薄膜，在薄膜两侧产生方向相反的磁场。如果绝热系数 K < 0.05，翻转效率接近100%。但是这种翻转器的主要缺点是，将中子散射材料放在中子束中，如果电流很高，则存在散热问题 ［ 33 33 ］ 。Drabkin曾提出一种共振式与突变式相结合的翻转器。该装置中，中子束路径中没有材料，但是径向磁场的离轴会导致较低的翻转效率。另外，Drabkin翻转器对于宽光束来说效果不佳 ［ 34 34 ］ 。 中子薄膜翻转器由适当厚度的软磁性薄膜组成，并由进动装置本身的磁场磁化，，如 图4 图4 所示。将薄膜调整为几乎垂直于进动场，软磁性薄膜中的退磁磁场会迫使局部磁化方向与其表面平行 ［ 35 35 - 37 37 35-37 ］ 。极化中子在穿过铁磁性材料薄膜的过程中，其极化矢量会发生偏转 ［ 38 38 - 39 39 38-39 ］ ，偏转角度为： <math display="block" id="M1"><mi>ϕ</mi><mo>=</mo><mi>c</mi><mi>λ</mi><mi>B</mi><msub><mrow><mi>d</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">2</mn></mrow></msub><mo>/</mo><mi mathvariant="normal">s</mi><mi mathvariant="normal">i</mi><mi mathvariant="normal">n</mi><mi>α</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=37127271&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=37127268&type= 25.48466682 4.82600021 ， 其中： c 为常量， c =4.632×10 14 T - 1 m - 2 ； λ 为入射中子波长； B 为有效磁感应强度； d 2 为磁性材料薄膜厚度； α 为入射中子束与薄膜表面的夹角。只要调节磁化薄膜的厚度和倾斜角，中子的极化矢量就可以绕面内饱和磁场旋转π。这种中子薄膜翻转器的最大优点在于：薄膜相对于进动区域的界面的光轴具有锐利且轮廓分明的倾斜角度，有利于提高中子散射角分辨率，增大了自旋回波相关长度的测量范围，可以对材料中更大微观尺度的结构进行测量。 中子薄膜极化自旋翻转器需要软磁性薄膜在尽可能小的激发磁场下获得尽可能高的磁感应强度，从而减小激发磁场 B 在垂直中子运动方向上的分量，提升中子极化矢量翻转的控制精度。为了获得π的偏转，即便是饱和磁感应强度超过1 T的软磁薄膜，其厚度也需要达到微米量级，这对于软磁性薄膜的制备提出了严重挑战。目前，只有van Oossanen等使用坡莫合金（Fe 0.2 Ni 0.8 ）制作了此类中子极化翻转器，实现了约为95%的极化中子翻转效率，并将其它用于Delft的自旋回波小角中子散射仪（SESANS）上 ［ 40 40 ］ 。其中，坡莫合金薄膜的厚度为3 µm，电化学沉积在0.4 mm厚的硅晶片上。根据三维中子去极化测量确定矫顽力小于10 A/m，饱和磁化强度约为1 T。 软磁薄膜翻转器常用于单色光，但是一些课题组仍然致力于将软磁薄膜拓展应用于更宽波段的中子。Pynn课题组尝试将不同磁轴的永磁薄膜堆叠起来，通过巧妙的设计可在相对较宽波段实现自旋翻转π或π/2 ［ 41 41 ］ 。Rekveldt课题组尝试在磁性薄膜中增加一层可移动的电流壁，该电流壁可在箔的两面产生相反的磁化而产生平行于箔平面的畴壁，改变这两个区域的大小可实现对不同波长的中子的自旋翻转 ［ 42 42 ］ 。 我们通过深入研究FeSi软磁性薄膜生长过程中微结构的演变规律，在前人研究的基础上 ［ 39 39 ］ ，发现Cr薄膜可以有效阻断FeSi薄膜在生长过程中的微结构变化，提出了［100 nm FeSi/10 nm Cr］的多层膜结构，实现了总厚度约为2 µm的FeSi软磁性薄膜的制作，并进行了磁回滞曲线和极化中子反射测量。测量结果表明：多层膜结构的软磁性薄膜在50Oe条件下，可以获得超过1.3 T的饱和磁感应强度（ 图5 图5 ） ［ 43 43 ］ 。在中国工程物理研究院核物理与化学研究所的中子反射谱仪上完成了多层膜对极化中子的翻转效率测试，测量结果表明，此类器件的中子极化翻转效率接近98% ［ 44 44 ］ （ 图6 图6 ）。 3 中子光学系统 1 3.1　中子导管 2 传统意义上的中子导管是用于将冷中子和热中子从反应堆或散裂源输运到距离源最远至200 m的实验地点的中子光学部件 ［ 45 45 - 46 46 45-46 ］ ，一般为横截面呈矩形的直管或弯管。中子导管通常由多个重复的矩形单元连接构成，每个矩形导管单元由表面镀有Ni 58 或超镜的硼硅酸盐玻璃基板通过环氧树脂胶粘合而成 ［ 47 47 ］ ，连接的导管从源反应堆一直延申至导向大厅。导管利用其四壁内表面的薄膜涂层对中子进行反射，从而实现中子的远距离传输。早期的中子导管内表面涂层主要采用Ni或Ni 58 的单层膜。从20世纪80年代开始，中子超镜制作工艺的不断进步。1979年，日本京都大学的Ebisawa使用蒸发的方式制备了Ni/Mn和Ni/Ti非极化中子超镜 ［ 18 18 ］ ，随后，Ni或Ni 58 单层膜逐渐被可以将中子全反射临界角提升至 m 倍的Ni/Ti或NiC/Ti超镜 ［ 11 11 ］ 替代，成为中子导管道的主要内涂层。1992年，日本京都大学的Akiyoshi研制了镀有超镜的中子导管 ［ 48 48 ］ ，并成功将它应用在京都大学的KUR反应堆中，使得中子通量相比于镍单层涂覆层的中子导管提高了25倍。2004年，日本的JRR-3反应堆中子源将原有镍单层膜导管替换为镀有 m =2的中子超镜导管 ［ 49 49 ］ ，将临界反射波长从0.2 nm拓展到0.13 nm，中子束流强度提高到了原来的4.32倍。2022年，应用于PERC的保留中子束极化性的新型涂覆有 m =2的Cu/Ti超镜的中子导管被提出 ［ 50 50 ］ 。涂覆有超镜的中子导管的优势为在没有对中子源和谱仪做任何升级改造的同时，仅仅通过更换导管就可以拓展中子截止波长提高中子输出强度 ［ 21 21 ， 51 51 - 52 52 51-52 ］ 。 为了充分利用中子源产生的中子，具有聚焦功能的“弹道导管”得到了快速发展。聚焦导管将传统直导管的反射面面形改为双曲面、椭圆面、抛物面等非球面 ［ 53 53 - 55 55 53-55 ］ ，一方面避免了中子，特别是长波中子在导管中的多次反射，极大提升了导管的传输效率；另一方面非球面的反射可以实现二维的中子束会聚，从而提升样品处中子束斑的强度。这种基于“点到点”成像的聚焦导管在基于飞行时间法的中子谱仪 ［ 54 54 ］ 和基于衍射几何的中子谱仪 ［ 56 56 - 57 57 56-57 ］ 上都得到了应用，对于中子散射实验技术的发展起到了巨大的推动作用。从理论上看，聚焦导管越长，反射面的最大反射角越大，聚焦的效率越高，如英国ISIS中子源的椭圆导管，长度就达90 m。但是，无论是慢化器、散裂靶这样的现实中子源，还是直导管出口这样的等效中子源，都是具有一定发散度的拓展光源，导致长聚焦导管内部存在多次反射现象 ［ 58 58 ］ ，从而造成中子焦斑尺寸很难小于1 cm。 作为中子谱仪的核心部件，导管的研制和生产基本被欧洲的Mirrotron公司和Swiss Neutronics公司垄断，日本和韩国的中子源基本实现了导管的自主研发，我国尚没有可以提供中子导管的单位。同济大学精密光学工程技术研究所在中子超镜制作技术取得突破的基础上，面向我国中子谱仪自主研发对导管的需求，开展了中子超镜精密拼接、导管壁高精度集成与装调等关键技术的研究，研制出了 m =3的Ni/Ti超镜导管并在中国散裂中子源多物理谱仪上得到应用（ 图7 图7 ），导管的主要性能指标如 表1 表1 所示。 技术指标 值 导管长度与精度/mm 990±0.3 横截面尺寸与精度/mm 90×90±0.02 超镜 M 值 3 超镜临界反射率 90% 管壁表面不平整度/rad 1×10 -4 管壁平行度/rad 1×10 -4 管壁垂直度/rad 1×10 -4 3.2　基于超镜的多层嵌套式中子聚焦系统 2 中子源所产生的中子束在空间内的分布是随机的，对于小型加速器的中子源而言，中子注量率过低是发展中子散射技术面临的一大挑战。面向清华大学微型脉冲强子源（CPHS）中的中子小角散射束线，通常利用小孔准直的方法，其通过两个分别放置在非常长的中子通道两头的狭缝来限制中子束的发散角，但这样会使得到达样品表面的中子束流强度非常低，实验中产生的中子散射信号微乎其微。因此，在中子飞行通道中引入中子聚焦系统是提升中子束流强度的可行方法之一。 为了避免长聚焦导管的理论缺陷和应用限制，人们发展了与直导管相配合的短聚焦导管和基于多层嵌套的紧凑型聚焦器件，从理论上避免了导管内的多层反射，可以减小样品处中子束斑尺寸 ［ 59 59 ］ 。 目前，国际上使用的中子聚焦系统主要包括反射型、折射型和衍射型等。中子折射型聚焦系统通过利用中子凹透镜聚焦中子束，已广泛应用在美国NIST，日本J-PARC，瑞士PSI和德国HZB等反应堆中子源中 ［ 60 60 - 61 61 60-61 ］ 。中子衍射型聚焦系统最早由Kearney提出，他利用菲涅尔波带片对2 nm波长的超冷中子束进行聚焦 ［ 62 62 ］ ，随着技术的发展，衍射型聚焦系统逐渐应用到0.5 nm波长的中子束聚焦中 ［ 63 63 ］ 。然而，折射型聚焦和衍射型聚焦均会在系统中引入较大的色差，同时，在折射型聚焦系统中，当中子束的波长发生改变时，凹透镜焦距的改变量随着中子波长的改变量成平方增长，因此折射型和衍射型中子聚焦系统均不适用于CPHS小型加速器中子源。 反射型中子聚焦系统应用镜面反射的原理，不会引入色差。德国的JCNS中子源便将这种方式应用到其小角散射装置中 ［ 64 64 ］ ，但是该系统的有效收集面积较低。Wolter系统由于消相差机制，用于中子束的聚焦 ［ 65 65 ］ 。美国MIT和NASA共同研制了一台基于Wolter型的多层嵌套聚焦镜 ［ 66 66 - 67 67 66-67 ］ 。椭球面聚焦系统也被应用至中子束聚焦，多个共焦的椭球面嵌套可以进一步提高中子束流强度 ［ 68 68 ］ 。Yamamura提出通过局部湿刻蚀法在玻璃基底上制备椭球面聚焦镜 ［ 7 7 ， 69 69 ］ ，实现了中子束亚毫米尺度的聚焦。2016年，Takeda提出使用镍磷（Ni-P）合金电镀基底结合金刚石切割和精细抛光的方式制备椭球面基底，在基底表面镀制中子超镜，使中子束强度增加了3.3倍 ［ 70 70 - 71 71 70-71 ］ 。2019年，Tukuya等讨论了应用于J-PARC的SOFIA反射计中的椭圆中子聚焦超镜的优化设计，该聚焦超镜的基板经Ni-P合金电镀、通过金刚石切割和抛光后，通过引入带有摇摆机构的溅射镀膜机实现角度范围±10°的曲面基底镀膜，镀制了 m =2.9超镜的聚焦镜，最后将两个聚焦镜组装而成，得到聚焦中子光斑分布的半高宽为0.13 mm ［ 72 72 ］ 。 综上所述，短聚焦导管受限于最大反射角度和长度，可以利用的中子束尺寸较小，焦斑处的中子强度增益很难达到10倍以上。多层嵌套式聚焦器件虽然尺寸小、结构紧凑，可以同时实现亚毫米尺寸的小束斑和一个数量级以上的中子增益 ［ 7 7 ， 73 73 - 74 74 73-74 ］ ，但是由于具有高面形精度的超薄反射镜片的加工、镀膜（内表面）和集成装调的困难，这种方法局限于一维聚焦，不能用于小尺寸样品的中子散射实验。Hayashida等 ［ 68 68 ］ 利用三个金属镍的锥筒组装成嵌套式的中子聚焦系统，实验获得了直径约为0.25 mm的中子焦斑。这种方法虽然实现了高空间分辨率的两维聚焦，但是，由于没能解决内表面镀制超镜的问题，此类系统的理论物方视场角小，集光面积提升有限，从而导致焦斑处中子增益最大为7.6，也不适用于热中子的聚焦。 同济大学精密光学工程技术研究所与清华大学合作，将高能X射线天文望远镜的制作技术与中子超镜的制作技术相结合，解决了椭圆面超薄聚焦镜片内表面镀制中子超镜的问题，研制出基于超镜的多层嵌套式近椭圆面中子聚焦系统（见 图8 图8 ），实现了大集光面积的二维中子聚焦，焦斑处的中子增益可以达26倍 ［ 75 75 ］ 。利用该装置，依托清华大学小型加速器中子源，实现了中子小角散射实验。然而，这种方法的焦斑尺寸依然受限于物方孔径，无法突破到亚毫米量级。 3.3　多通道Montel聚焦系统 2 基于单次反射的多层嵌套式中子聚焦方法，理论上不具备对轴外光的像差校正能力，面向具有一定尺寸（几厘米甚至十几厘米量级）和发散度的实际中子光源，只有在光源处引入小尺寸光阑或者在聚焦器件前面引入准直系统，才有可能在样品处形成小尺寸中子束斑，从而降低背景散射。但是这种聚焦与遮挡相结合的方法，降低了样品处中子束斑的强度，不利于提升小尺寸样品中子散射实验的效率 ［ 76 76 ］ 。基于两次反射的聚焦系统，从理论上是将部分光源亮度缩小成像到样品表面的光学系统，具有一定的轴外像差消除能力，可以实现高亮度的小焦斑。尽管两次反射能够降低中子的通量，但是随着超光滑特殊曲面加工技术和中子超镜制作技术的发展，反射镜的面形精度和反射率不断提升，为研制具有高空间分辨率和大集光面积的中子成像系统提供了技术支撑，也使得这种二维缩小成像系统，成为解决小尺寸样品中子散射实验难题的最有潜力手段，KB系统就是典型的代表。 KB系统最早起源于X射线显微成像，最早应用于美国橡树岭国家实验室的中子微聚焦实验中 ［ 12 12 ］ 。研究结果表明：对于1 mm左右的中子源，KB系统可以形成小于0.1 mm的中子微焦斑，并且在焦斑处几乎可以复制中子源的亮度，而且波长越小的中子，聚焦效果越显著。由于空间分辨率极高，KB系统理论上可以极大抑制小尺寸样品中子散射实验的背景噪声。但是，由于KB系统过小的集光面积，实际中子源的利用率很低。Montel型KB系统可以将集光效率提高2.6倍 ［ 77 77 ］ ，依然无法满足小尺寸样品（尺寸为1 mm）中子散射实验对样品处中子强度的需求。 同济大学精密光学工程技术研究所面向CSNS粉末衍射谱仪的改造需求，提出了“异物共像”式多通道中子Montel集成聚焦系统（ 图9 图9 ），突破了Montel聚焦器件的精密集成和多通道耦合联调技术，解决了多通道聚焦系统的在线加载调试问题，成功获得了最高空间分辨率为0.5 mm，焦斑处峰值中子增益为10倍的中子聚焦结果（ 图10 图10 ），为开展高通量、高空间分辨率中子聚焦系统提供了新的思路。 4 结 论 1 本文阐述了中子超镜和薄膜式极化自旋翻转器件的原理，介绍了中子导管和聚焦系统的发展现状，总结了同济大学精密光学工程技术研究所在中子薄膜器件与光学系统方面取得的成果。从研究成果方面看，目前的中子超镜制作技术方面距离国际最好水平尚有差距，需要深入开展多层膜界面微结构控制技术，进一步提升中子超镜反射率，拓展 m 值，从而为中子聚焦系统和导管研制提供更为有效的元件。在聚焦系统研制方面，一定程度解决了中子强度增益的问题，但是深入探索中子光学系统中重要的散射信号去除方法，提升中子散射实验的信噪比的研究尚未开展。 综上所述，我们在中子光学领域的研究还需进一步深入，在光学元件方面从非极化超镜向极化超镜发展，在光学系统方面从提高中子注量向提升散射实验信噪比发展，解决我国中子谱仪自主创新所需高性能薄膜器件与系统的问题。 参考文献 TERRÓN S ， MAGÁN M ， SORDO F ， et al . 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