聚焦离子束再沉积修正方法的元胞自动机验证

聚焦离子束再沉积修正方法的元胞自动机验证 Verification of redeposition correction in focused ion beam milling by cellular automaton 1 corresp first-author E-mail： 13981116015@163.com E-mail： 13981116015@163.com 陈　杰（1975-），男，四川绵阳人，博士，高级工程师，2003年于四川大学获得硕士学位，2020年于复旦大学获得博士学位，主要从事特种材料机械加工工艺相关的科研及生产工作。E-mail： 13981116015@163.com http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933170&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933179&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933174&type= 22.01332855 32.00404358 陈　杰 （1975-），男，四川绵阳人，博士，高级工程师，2003年于四川大学获得硕士学位，2020年于复旦大学获得博士学位，主要从事特种材料机械加工工艺相关的科研及生产工作。E-mail： 13981116015@163.com 13981116015@163.com 1 马邦俊（1990-），男，四川巴中人，博士，助理研究员，2012年于北京师范大学获得学士学位，2017年于北京大学获得博士学位，主要从事微纳米材料及器件加工的研究。E-mail： mabangjun4534@126.com马邦俊（1990-），男，四川巴中人，博士，助理研究员，2012年于北京师范大学获得学士学位，2017年于北京大学获得博士学位，主要从事微纳米材料及器件加工的研究。E-mail： mabangjun4534@126.com http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933183&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933191&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933186&type= 22.01332855 32.00399780 马邦俊 （1990-），男，四川巴中人，博士，助理研究员，2012年于北京师范大学获得学士学位，2017年于北京大学获得博士学位，主要从事微纳米材料及器件加工的研究。E-mail： mabangjun4534@126.com 马邦俊 （1990-），男，四川巴中人，博士，助理研究员，2012年于北京师范大学获得学士学位，2017年于北京大学获得博士学位，主要从事微纳米材料及器件加工的研究。E-mail： mabangjun4534@126.com mabangjun4534@126.com 1 2 1 中国工程物理研究院 材料研究所，四川 绵阳 621908 中国工程物理研究院 材料研究所，四川 绵阳 621908 Institute of Materials， China Academy of Engineering Physics， Mianyang 621908， China Institute of Materials， China Academy of Engineering Physics， Mianyang 621908， China 东南大学 机械工程学院，江苏 南京 211189 东南大学 机械工程学院，江苏 南京 211189 College of Mechanical Engineering， Southeast University， Nanjing 211189， China College of Mechanical Engineering， Southeast University， Nanjing 211189， China 利用聚焦离子束技术加工微结构时，由于溅射过程的再沉积效应，难以获得较为陡直的侧壁，对于高深宽比微结构尤甚。为优化聚焦离子束的加工工艺，提出一种单像素线辅助溅射刻蚀方法，对非陡直侧壁进行局部刻蚀修正，以期改善再沉积现象，提高侧壁陡直度。采用元胞自动机算法，对该方法应用于溅射过程时各参数对刻蚀结果的影响进行了数值模拟，获得了V型截面侧壁的修正效果，指出实际加工中局部刻蚀修正的位置选择存在着侧壁再沉积改善和离子束斑扩展之间的矛盾。聚焦离子束刻蚀实验验证了该方法的有效性，确定了局部刻蚀修正的最佳位置，在刻蚀宽度100 nm的圆环微结构时，沟道侧壁的校正效果较好，获得了深宽比为3∶1的沟槽结构。该方法可为相似微结构再沉积现象削弱提供技术支持。 Redeposition is a common phenomenon in focused ion beam （FIB） sputtering， rendering the absence of a steep sidewall and actual processing size to be considerably different from the proposed design， particularly for high-aspect-ratio microstructures. To improve FIB microsputtering， a single-pixel line-assisted sputtering （SLAS） protocol based on local correction by additional sputtering is proposed to eliminate the redeposition effect and to significantly improve the perpendicularity of V-type sidewalls for a trench microstructure. A theoretical method based on a continuous cellular automaton （CCA） was utilized to simulate the redeposition effect and the perpendicularity improvement of V-type sidewalls upon the application of SLAS. Moreover， the CCA-based simulation suggested a contradiction between sidewall improvement and broadening of the ion beam spot. Further experiments demonstrated the validity of SLAS and confirmed the precise position of the SLAS area for achieving the best elimination of redepositing residue. Microtrenches of 100 nm in width were fabricated with satisfying steep sidewalls and a 3∶1 aspectratio. Generalizing this in situ elimination of redeposition in the field of FIB sputtering would be effective. 聚焦离子束 再沉积效应 高深宽比 侧壁校正 Focused Ion Beam （FIB） redeposition effect large aspect-ratio sidewall correction 1 引　言 1 菲涅尔波带片是由线密度径向增加的明暗相间的同心圆环组成，作为重要的光学元件，在X射线波段的应用愈来愈广泛。研究表明，在制作波带片时，应尽可能获得足够小的外环宽度以提高空间分辨率，其厚度应使入射X射线产生π的相移，以获得高衍射效率，因此圆环截面的理想结构特点为高深宽比的矩形沟槽。制备菲涅尔波带片的工艺方法主要有电子束刻蚀（Electron Beam Lithography， EBL）、纳米压印、溅射切片和聚焦离子束（Focused Ion Beam， FIB）。近年来，FIB技术逐渐成熟，在靶材表面直接“写”出预设加工图案，具有过程简单、精度高等优势，相比于其他加工方式更加高效，因此成为一种重要的波带片制备手段。 FIB技术的应用同时也存在一定的问题，其中最主要的即是再沉积效应，即在高能离子束轰击材料时，加工出的微结构存在较小尺度的空间（如沟槽、拐角等），溅射出的原子不能及时逸出，反而沉积于该狭小空间内。在沟道形成过程中，位于沟道中心区域以及较浅沟道的表面由于受到的空间障碍比较少，容易逸出；而靠近沟道侧壁的受轰击原子，由于侧壁的阻碍，极易造成再沉积现象。整个沟道加工过程中，随着沟道的深度的逐渐增大，侧壁的垂直度逐渐变缓，整个沟道的截面形状也会由U型逐渐转变为V型。 再沉积现象普遍存在于FIB加工微结构的诸多环节，在已有的文献报道 ［ 1 1 - 5 5 1-5 ］ 中，对这一现象进行过理论上和实验上的深度讨论，大部分微结构实际加工出的结构尺寸与设计结构尺寸之间的差异正是该现象导致的 ［ 6 6 - 10 10 6-10 ］ 。目前，消除再沉积现象主要采用两种思路：一是寻找不易发生再沉积现象的材料；二是协同FIB设备的不同参数，如高压、束流、驻留时间、重复次数、步长及束斑直径等，尽可能地减少再沉积现象。综合来看，这两种思路都在一定程度上消弱了再沉积现象对深宽比的影响，但是效果并不明显 ［ 11 11 - 12 12 11-12 ］ 。 目前，FIB设备参数的优选基本上属于经验性的摸索与总结，这与未来阶段微纳加工所需求的快速、高效、精准的发展趋势是不相匹配的。因此，从机理上认识影响 FIB 加工效果的众多工艺参数，是精确控制微结构加工形貌和精度的核心，也可避免大量前期 FIB 工艺参数探索，降低开发成本、缩短工艺开发时间和提高工艺可靠性，并能够为后续的参数优化提供理论指导。 2 FIB技术微结构制备再沉积现象分析 1 2.1　结构深度对再沉积量的影响 2 结构深度与再沉积量呈现正相关关系。离子束溅射刻蚀加工时，一般得到的侧壁总是倾斜的，而非理想的垂直侧壁结构形貌，这是因为离子束分布的形状主要是高斯分布形式，入射离子以高斯轮廓形式分布直接造成了垂直切削时去除材料的速率不同，最终形成了倾斜的侧壁。当结构的深度逐渐增加时，溅射产生的材料在结构的底部发生再沉积，会产生相应的刻蚀极限，即结构会逐渐收敛。 为了对这种现象进行说明，选取 图1 图1 所示的形状，一般来溅射出的原子呈余弦函数分布，针对表面法线左右开口角分别为 θ 1 和 θ 2 的离子反射区域，假定 θ 1 = θ 2 。那么在相同的张角范围内，溅射出的离子剂量相等，均匀分布于区域 A 1 和 A 2 上。相较于区域 A 1 ，可以看到区域 A 2 的面积更小，故在单位长度上，再沉积的靶材原子更多，即底部的再沉积量多于顶部。随着沟槽深度的增加，顶部发生再沉积的原子越来越少，底部发生再沉积的原子越来越多，造成了沟槽越来越窄的情况。 2.2　像素间距及驻留时间对再沉积分布的影响 2 相邻像素的间距以及离子束的驻留时间对再沉积量的影响体现在微观层面。FIB的扫描方式是逐点扫描，如 图2 图2 所示。离子束在第一个像素点上作用后，会造成基底表面的不平整，当像素间距足够小时，第二个像素点会在第一个像素点的侧壁上发生溅射。图中，左侧壁已经形成了再沉积层，第二个像素点的束流并不在原始刻蚀形貌的正中心入射，沿扫描方向离子将在右侧壁上继续刻蚀，由于右侧壁倾角较大，相应刻蚀速率也增大，故在左右两侧分别形成了再沉积区与快速刻蚀区，造成了左右不对称的情况。 驻留时间的影响如 图3 图3 所示。对于左侧的第一个像素点，像素点接收的离子剂量不同时，对应有3种不同深度的刻蚀层Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ，在Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ 3层上，侧壁的法向角分别为 θ 1 ， θ 2 ， θ 3 。当单个像素点的剂量递增时，刻蚀深度加深，造成了侧壁倾斜角的变化，下一个离子入射到表面时，溅射产额已经产生了变化，从而造成了刻蚀速率的改变，刻蚀速率为溅射产额和离子入射角 θ 的综合作用结果。单个入射离子造成靶材的刻蚀量为 Y （ θ ）·cos θ ，其中 Y （ θ ）为溅射产额。当驻留时间足够大时，沟槽结构的深宽比更大，更容易产生再沉积。 总之，驻留时间和像素间距对再沉积分布的影响是一体的，相对于结构深度对再沉积的影响，这种影响更体现在微观层面上，即再沉积量的分布形式。为了得到尽可能平整的结构，常常选用较小的驻留时间，设置合理的像素间距。 3 元胞自动机算法 1 元胞自动机（Cellular Automaton，CA）是基于人造机器能否自我复制的问题而产生。最初的CA模型是由二维网格上数千个元胞组成元胞自动机，每个元胞包含多种可能的状态，局部演化规则是依据每个元胞的状态和周围最邻近元胞的状态所共同决定，在理论上证明了运用计算机技术可以实现自我复制的可能性。元胞自动机由元胞空间、状态、邻域和元胞规则4部分组成。用数学语言描述如下： <math display="block" id="M1"><mi>A</mi><mo>=</mo><mfenced open="{" close="}" separators="|"><mrow><msub><mrow><mi>L</mi></mrow><mrow><mi>m</mi></mrow></msub><mo>,</mo><mi>S</mi><mo>,</mo><mi>N</mi><mo>,</mo><mi>F</mi></mrow></mfenced></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933218&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=20933215&type= 27.77066803 4.91066647 ， 其中： A 为元胞自动机； L m 为元胞空间， m 为空间维数； S 代表有限离散状态集， S= ｛ S 0 ，S 1 ，...，S n ｝， n 为状态数； N 为邻域向量； F 为局部转换函数，又称为规则，是 S 到 S' 的映射。该方法作为简单的动力学系统，却是能描述自然界复杂现象的简化数学模型 ［ 13 13 ］ 。 本文建立了连续元胞自动机的FIB工艺模型，对FIB溅射刻蚀过程进行模拟和工艺参数评估，预测并检验在不同工艺参数下的工艺结果，着重对加工高深宽比沟槽结构的工艺方法进行验证。 工艺模型将加工区域的基底部分划分为正方形组成的元胞网格，每个网格含有的模拟计算在二维四方网格空间内展开。其中，每个元胞在固定时刻取有限个离散的状态值，元胞的状态集构成了有限、离散的状态集合。元胞自动机的状态转移函数即为演化规则，大量的元胞遵循着相互作用的演化规则不断进行状态更新，从而构成整个CA系统的演化 ［ 14 14 ］ 。 对FIB溅射刻蚀过程进行模拟时，首先需建立聚焦离子束溅射刻蚀加工理论模型 ［ 15 15 ］ 。理论模型主要考虑溅射效应和再沉积效应，基底材料受到入射离子的轰击发生溅射，溅射原子的一部分会被抽真空系统抽离，同时也可能在结构相应表面沉积，这取决于具体的加工状态 ［ 16 16 ］ 。在加工扫描路径垂直剖面内，随着离子束轰击位置的变化对加工界面的演化过程进行模拟 ［ 17 17 ］ 。模拟过程中，首先对元胞系统进行初始化，将元胞系统分别置为空气元胞和基底元胞，每个元胞中设置一个固有参数用以判定该元胞的种类，另一个参数来记录该元胞内剩余固体的含量，以便于判断该元胞是否被溅射刻蚀掉或者生长为沉积物。根据离子束流的位置计算每个表面元胞接收到的离子剂量作为元胞系统演变的基础。在每一轮次的模拟中，程序依次对表面元胞的进行“入射、溅射、再沉积”循环，然后计数器加1，根据每个元胞内部的物质的将元胞置为空气元胞或者再沉积量，当计数器达到初始设定的最大值，程序运行停止。随着离子束位移变化对整个元胞系统循环遍历，通过不断重复上述步骤最终获得 FIB 铣削加工工艺过程基底材料的溅射-再沉积状态。 4 单像素线辅助溅射刻蚀对再沉积效应的弱化作用 1 为获得高深宽比微结构，本文提出一种与传统FIB加工技术相配套的单像素线辅助溅射（Single-pixel Line Assisted Sputtering，SLAS）方法，对再沉积现象进行高效且高质量的削弱。 如 图4 图4 所示，SLAS实质上是一种针对再沉积现象的超高精细离子束二次刻蚀加工方案。在对加工沟槽进行修正时，将SLAS刻蚀区域精准定位于再沉积现象形成的斜坡上，该刻蚀区域的尺度与离子束斑直径密切相关。在FIB加工过程中，高能离子被聚焦为直径只有数十纳米的离子束，相当于一种“离子束清道器”，可以精准地移除再沉积原子，从而提高环形沟道的侧壁垂直度，同时不改变主刻蚀区域的设计尺寸。 图5 图5 为SLAS原理。在SLAS区，束流中心位置束流密度最大，对应的刻蚀量越多，中心线两侧束流密度递减，对应刻蚀量也相对减少。当SLAS区左侧为非刻蚀区，由于接收到的剂量较少，并不会产生明显的削低效应；而SLAS区右侧为主加工区，接收到SLAS区离子束流尾部的剂量影响，深度方向上增加，对优化深宽比有一定的促进作用。在左右两侧分别使用SLAS法优化，沟槽形貌得到明显改善，由V字形转变为U字形。 5 数值模拟 1 5.1　再沉积的演化过程 2 一般在刻蚀中，沟槽经历了加深-开始产生再沉积-深宽比达到阈值的过程。为使再沉积现象更明显，采用5 μs的驻留时间，将蛇形扫描在水平方向的扫描次数逐渐增加，采用蛇形扫描模拟开口逐渐变小的过程，扫描次数分别为500，1 000，2 000，3 000，4 000和5 000。模拟结果如 图6 图6 所示。可以看到，初始加工时几乎不产生再沉积，随着刻蚀剂量逐渐增加，再沉积逐渐产生，分布在侧壁的两侧，沟槽底部的宽度开始变窄。当剂量增加到一定阶段，沟槽底部将形成尖底，即微结构加工的刻蚀极限。 5.2　SLAS法模拟 2 采用SLAS法在扫描的侧壁上进行加工，在深度分别为300 nm和330 nm，左右距离中心30 nm处各扫两道，得到的图像如 图7 图7 所示。可以看到，沟槽底部逐渐收敛，由于此时实际深宽比约为1.46，预计加工深度到500 nm左右会完全收敛，深度和开口宽度的比值约为1.7。此时沟槽的腰部宽度为80 nm，呈现较好的垂直特性。实际工艺过程中，SLAS法两侧修正束流距离中心点的位置、束流的大小以及再沉积的量在模拟程序中是以相应的参数体现的，故实际加工效果存在较优的修正位置。 在主加工区的沟道侧壁，用20 pA的小电流进行加工。 图8 图8 为采用SLAS法修正前后的沟槽形貌模拟图（彩图见期刊电子版），绿色部分为SLAS法去除的部分，蓝色为修正后的轮廓。模拟结果中，侧壁的再沉积层得到了较为充分的清除，沟槽深宽比接近4∶1。 5.3　模拟结果 2 SLAS区域的两条单像素线距离沟道边缘的位置存在最佳位置。理论上，SLAS区越靠近沟道的中心区域，它对侧壁再沉积的清除越不明显；但如果SLAS越靠近沟道边缘，由于束斑尾部的拓展，不可避免地要波及非刻蚀区域，造成环带高度的削低。为确定SLAS的最佳位置，将SLAS区距沟道边缘的距离（ d ）分别设为环带宽（ L ）的5%，10%，15%和20%（ R 值），逐次进行刻蚀加工，加工结果如 图9 图9 所示，主加工区为20 pA、0.049 nC/μm 2 和SLAS区20 pA、0.444 nC/μm 2 。与理论分析一致，当 R 值过大时，SLAS对沟道侧壁的垂直度修正作用不明显，但非刻蚀区受到SLAS束斑尾部拓展作用较少，使得其高度损失不大；而当 R 值过小时，参与清除再沉积效应的离子剂量增多，沟道侧壁的垂直度得到很好的校正，但导致其高度削低。通过反复验证及精细测量，确定 R 值为15%时，沟道侧壁的垂直度校正作用和临近非期望刻蚀区域的高度削低程度均能够达到高质量的加工要求。在此基础上，成功制备了直径为38 μm、最外环宽100 nm、环数为46、深宽比为3∶1的菲涅尔波带片（ 图10 图10 ），每一环沟槽均具有较为陡直的侧壁，总加工时长仅有1.5 h。 6 结　论 1 本文采用CA算法对FIB溅射刻蚀过程进行模拟，对再沉积演化过程进行仿真，并预测出随着刻蚀剂量逐渐增加，沟槽底部的宽度逐渐变窄。在一定剂量下，沟槽底部将形成尖底，并达到微结构加工的刻蚀极限。针对FIB加工高深宽比微结构时普遍存在的再沉积效应进行了系统分析，并提出单像素线辅助溅射刻蚀技术，对V型截面沟道进行侧壁垂直度校正，获得了良好的修正效果；对该技术进行模拟，预测了特定工艺参数下，V型截面侧壁的修正效果，指出实际加工中存在着较优的修正位置。通过反复验证及精细测量，确定 R 值为15%时，沟道侧壁的垂直度校正作用和临近非期望刻蚀区域的高度均能够达到综合效果较高的加工质量。 参考文献 OVERBUSCHMANN J ， HENGSTER J ， IRSEN S ， et al . 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